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Measuring Material Microstructure Under Flow Using 1-2 Plane Flow-Small Angle Neutron Scattering

A new small-angle neutron scattering (SANS) sample environment optimized for studying the microstructure of complex fluids under simple shear flow is ...

The phase behavior of a molecular brush-C(18) grafted to the surface of both a silicon wafer and SiO(2) nanoparticles was investigated as a function of temperature using neutron reflectometry (NR) and small-angle neutron scattering (SANS), respectively. The experiments demonstrate a phase change in the brush layer characterized by a straightening of the molecular configuration, increase in shell thickness, and increase in solvent concentration with decreasing temperature that corresponds to gelation in the nanoparticle dispersion.

Temperature-dependent nanostructure of an end-tethered octadecane brush in tetradecane and nanoparticle phase behavior.

We show that the morphology of polymer-based solar cells substantially changes after annealing using small angle neutron scattering. Phenyl-C61-butyric acid methyl ester (PCBM) is found reasonably well dispersed within the poly(3-hexylthiophene) (P3HT) rich phase after initial processing (spin coating). However, the PCBM structure coarsens after annealing, clearly evidenced by the increase in scattering intensity at a small wave vector. The change in morphology at the nanoscale is related to improved device performance and the simultaneous, contradictory, increase in photoluminescence.

Nanoparticle agglomeration in polymer-based solar cells.

Wir zeigen, dass die Morphologie von Polymer-basierten Solarzellen erheblich &auml;ndert sich nach gl&uuml;hen mit kleinen Winkel Neutronenstreuung. Phenyl-C61-Butters&auml;ure Acid Methylester (PCBM) findet sich relativ gut verteilten innerhalb der poly(3-hexylthiophene) (P3HT) reichen Phase nach der anf&auml;nglichen Verarbeitung (Spin-Coating). Jedoch coarsens die PCBM-Struktur nach Ausgl&uuml;hen, durch die Erh&ouml;hung in Streuung Intensit&auml;t auf eine kleine Wellenvektor eindeutig belegt. Die &Auml;nderung der Morphologie auf der Nanoskala bezieht sich auf verbesserte Ger&auml;teleistung und die gleichzeitige, widerspr&uuml;chlichen, Zunahme der Photolumineszenz.

Nanopartikel Agglomeration im Polymer-basierten Solarzellen.

We measure the dynamical arrest transition in a model, thermoreversible, adhesive hard sphere dispersion. At low volume fractions Ï•, below the critical point, gelation occurs within the gas-liquid phase boundary. For Ï• slightly below and above the critical concentration, the phase boundary follows the predicted percolation transition. At high Ï•, it melds into the predicted attractive-driven glass transition. Our results demonstrate that for Ï• above âˆ¼20% physical gelation is an extension of the attractive-driven glass line and occurs without competition for macroscopic phase separation.

Dynamical arrest transition in nanoparticle dispersions with short-range interactions.

Wir messen den dynamischen Verhaftung &Uuml;bergang in ein Modell, Thermoreversible, selbstklebende harte Kugel Dispersion. Bei niedriger Lautst&auml;rke Br&uuml;che &#x3D5;, unter dem kritischen Punkt tritt Gelbildung innerhalb der Gas-Fl&uuml;ssig-Phasengrenze. F&uuml;r &#x3D5;, etwas unterhalb und oberhalb der kritischen Konzentration folgt der Phasengrenze den vorhergesagten Perkolation &Uuml;bergang. Bei hohen &#x3D5; verschmilzt es in den vorhergesagten attraktiv-gesteuerte Glas&uuml;bergang. Unsere Ergebnisse zeigen, dass f&uuml;r &#x3D5; oberhalb &sim;20 % physischen Gelbildung eine Erweiterung der Linie attraktiv-gesteuerte Glas ist und ohne Wettbewerb f&uuml;r makroskopische Phasentrennung tritt.

Dynamische Verhaftung &Uuml;bergang in Nanopartikel Dispersionen mit Kurzstrecken-Interaktionen.

We report an experimental study of the dynamical arrest transition for a model system consisting of octadecyl coated silica suspended in n-tetradecane from dilute to concentrated conditions spanning the state diagram. The dispersion's interparticle potential is tuned by temperature affecting the brush conformation leading to a thermoreversible model system. The critical temperature for dynamical arrest, T*, is determined as a function of dispersion volume fraction by small-amplitude dynamic oscillatory shear rheology. We corroborate this transition temperature by measuring a power-law decay of the autocorrelation function and a loss of ergodicity via fiber-optic quasi-elastic light scattering. The structure at T* is measured using small-angle neutron scattering. The scattering intensity is fit to extract the interparticle pair-potential using the Ornstein-Zernike equation with the Percus-Yevick closure approximation, assuming a square-well interaction potential with a short-range interaction (1% of particle diameter). (1) The strength of attraction is characterized using the Baxter temperature (2) and mapped onto the adhesive hard sphere state diagram. The experiments show a continuous dynamical arrest transition line that follows the predicted dynamical percolation line until Ï• â‰ˆ 0.41 where it subtends the predictions toward the mode coupling theory attractive-driven glass line. An alternative analysis of the phase transition through the reduced second virial coefficient B(2)* shows a change in the functional dependence of B(2)* on particle concentration around Ï• â‰ˆ 0.36. We propose this signifies the location of a gel-to-glass transition. The results presented herein differ from those observed for depletion flocculated dispersion of micrometer-sized particles in polymer solutions, where dynamical arrest is a consequence of multicomponent phase separation, suggesting dynamical arrest is sensitive to the physical mechanism of attraction.

Dynamical arrest, percolation, gelation, and glass formation in model nanoparticle dispersions with thermoreversible adhesive interactions.

Wir berichten eine experimentelle Studie der dynamischen Verhaftung &Uuml;bergang f&uuml;r eine Modellsystem, bestehend aus Octadecyl beschichtet Kiesels&auml;ure in n-TETRADECAN aus verd&uuml;nnter konzentrierte Bedingungen umfassen das Zustandsdiagramm ausgesetzt. Die Dispersion Interparticle potenzielle ist von der Temperatur beeinflussen die Pinsel-Konformation f&uuml;hrt zu einem Thermoreversible-Modell-System abgestimmt. Die kritische Temperatur f&uuml;r dynamische Verhaftung, T *, kleine Amplitude dynamische Oszillatorische Scherung Rheologie bestimmt als Funktion der Dispersion Volume Bruch. Wir bekr&auml;ftigen diese &Uuml;bergang Temperatur durch Messung ein Potenzgesetz Verfall der Autokorrelationsfunktion und ein Verlust der Ergodizit&auml;t &uuml;ber Glasfaser-quasi-elastic Lichtstreuung. Die Struktur beim T * ist mit Kleinwinkelneutronenstreuung Streuung gemessen. Die Streuung Intensit&auml;t geeignet ist, das interparticle paar-Potenzial mit der Ornstein-Zernike-Gleichung mit Percus-Yevick Verschluss Angleichung, vorausgesetzt eine Quadrat-Well-Interaktion mit einer Kurzstrecken Interaktion (Partikeldurchmesser 1 %) zu extrahieren. (1) Die St&auml;rke der Anziehungskraft zeichnet mithilfe der Baxter-Temperatur (2) und auf den Klebstoff harte Kugel-Zustandsdiagramm zugeordnet. Die Experimente zeigen eine kontinuierliche dynamische Verhaftung-&Uuml;bergang-Linie, die die vorhergesagten dynamischen Perkolation-Linie bis &#x3D5; &asymp; 0,41 folgt, wo es die Vorhersagen gegen&uuml;ber den Modus Kupplung Theorie attraktiv-gesteuerte gl&auml;serne Lochrand. Eine alternative Analyse von den Phasen&uuml;bergang durch den reduzierten zweiten virial Koeffizienten B(2) * zeigt eine &Auml;nderung in der funktionalen Abh&auml;ngigkeit B(2) * von Partikelkonzentration um &#x3D5; &asymp; 0,36. Wir vorschlagen, das die Position des einen Gel-auf-Glas-&Uuml;bergang bedeutet. Die hier aufgef&uuml;hrten Ergebnisse unterscheiden sich von denen f&uuml;r Ersch&ouml;pfung flocculated Dispersion Mikrometer gro&szlig;e Teilchen in Polymerl&ouml;sungen, zu beobachten, wo dynamische Verhaftung ist eine Folge der Multikomponenten Phasentrennung, was darauf hindeutet, dass dynamische Verhaftung empfindlich auf der physikalische Mechanismus der Anziehung ist.

Dynamische Verhaftung, Versickerung, Gelbildung und Glas-Formation in Modell-Nanopartikel-Dispersionen mit Thermoreversible Klebstoff Interaktionen.

Shear-induced structural transitions of a micellar cubic phase during large amplitude oscillatory shear flow is studied with time-resolved oscillatory rheological small angle neutron scattering. This technique allows us to resolve the structural changes within a cycle of oscillation. By applying a strain rate near the critical melting shear rate, melting and recrystallization occurs in a cyclic mode. The maximum degree of order is observed when the shear stress reaches a plateau value during the large amplitude oscillatory shear cycle, whereas melting is maximized at the strain rate wave peaks. This structural evolution confirms the cyclic mechanism of sticking and sliding of 2D hexagonal close-packed layers [I.â€‰W. Hamley et al., Phys. Rev. E 58, 7620 (1998)].

Dynamics of melting and recrystallization in a polymeric micellar crystal subjected to large amplitude oscillatory shear flow.

Induziert durch Scherung strukturelle &Uuml;berg&auml;nge einer Mizellares kubische Phase w&auml;hrend gro&szlig;e Amplitude Oszillatorische Scherung Str&ouml;mung wird untersucht, mit Zeit aufgel&ouml;st Oszillatorische rheologische kleiner Winkel Neutronenstreuung. Diese Technik erlaubt uns, die strukturellen Ver&auml;nderungen innerhalb eines Zyklus der Schwingung zu beheben. Durch die Anwendung einer Belastung Rate nahe der kritischen schmelzenden Schergeschwindigkeit, tritt Schmelz- und Rekristallisation in einem zyklischen Modus. Der maximale Grad an Ordnung wird beobachtet, wenn die Schubspannung einen Plateau-Wert w&auml;hrend des gro&szlig;en Amplitude Oszillatorische Scherung Zyklus erreicht, w&auml;hrend Schmelzen an die Belastung Rate Wellenspitzen maximiert ist. Diese strukturelle Entwicklung best&auml;tigt den zyklischen Mechanismus der festhalten und Gleiten der sechseckiges schlie&szlig;en-verpackt 2D-Ebenen [I. W. Hamley Et Al., Phys. Rev. E 58, 7620 (1998)].

Dynamik der Schmelz- und Rekristallisation in einem Polymer Mizellares Kristall gro&szlig;e Amplitude Oszillatorische Scherung Str&ouml;mung ausgesetzt.

One major goal in condensed matter is identifying the physical mechanisms that lead to arrested states of matter, especially gels and glasses. The complex nature and microscopic details of each particular system are relevant. However, from both scientific and technological viewpoints, a general, consistent and unified definition is of paramount importance. Through Monte Carlo computer simulations of states identified in experiments, we demonstrate that dynamical arrest in adhesive hard-sphere dispersions is the result of rigidity percolation with coordination number 〈n_{b}〉 equal to 2.4. This corresponds to an established mechanism leading to mechanical transitions in network-forming materials [Phys. Rev. Lett. 54, 2107 (1985)]. Our findings connect the concept of critical gel formation in colloidal suspensions with short-range attractive interactions to the universal concept of rigidity percolation. Furthermore, the bond, angular, and local distributions along the gelation line are explicitly studied in order to determine the topology of the structure at the critical gel state.

Article	Year
Temperature-dependent nanostructure of an end-tethered octadecane brush in tetradecane and nanoparticle phase behavior. Langmuir : the ACS journal of surfaces and colloids\| PubMed ID: 20108970	2010
Nanoparticle agglomeration in polymer-based solar cells. Physical review letters\| PubMed ID: 21231021	2010
Dynamical arrest transition in nanoparticle dispersions with short-range interactions. Physical review letters\| PubMed ID: 21469811	2011
Dynamical arrest, percolation, gelation, and glass formation in model nanoparticle dispersions with thermoreversible adhesive interactions. Langmuir : the ACS journal of surfaces and colloids\| PubMed ID: 22148874	2012
Dynamics of melting and recrystallization in a polymeric micellar crystal subjected to large amplitude oscillatory shear flow. Physical review letters\| PubMed ID: 23004666	2012
Dynamical arrest in adhesive hard-sphere dispersions driven by rigidity percolation. Physical review. E, Statistical, nonlinear, and soft matter physics\| PubMed ID: 24483369	2013

Aaron P. R. Eberle

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